一、脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用(论文文献综述)
田井清[1](2020)在《甲烷干重整催化剂的设计及其在工业尾气转化中的应用研究》文中研究指明近年来,在煤炭、石油和天然气等化石能源中,天然气消耗所占比重连创新高。甲烷作为天然气的主要成分,是一种重要的化工原料,具有储量大、价格低廉等优点。已有大量研究方法将甲烷直接转化为化学品,包括甲烷偶联制烯烃、甲烷脱氢芳构化制芳烃,以及甲烷直接氧化为甲醇等。遗憾的是这些直接转化途径中,经济性和高效性等方面的问题使得这些过程暂时达不到工业化的要求,使得甲烷的工业价值还没有得到充分的开发和利用。甲烷的间接转化具有较高的经济价值,可将甲烷先转化为合成气,再通过合成气平台如费托合成和甲醇合成,进一步制备所需化学品。其中,甲烷水汽重整制备合成气(SRM)已实现了工业化应用,然而反应水耗高、合成气的氢碳比高,且通过副反应水汽转换反应(RWGS)向环境中排放二氧化碳。甲烷部分氧化为合成气的技术(PO)则难以控制,且使用分子氧作为氧化剂有安全隐患。甲烷干重整反应(DRM)通过消耗二氧化碳来转化甲烷得到合成气,该反应不仅可以使用纯甲烷作为原料,也可以转化富含甲烷的气体,如煤炭间接液化的尾气、焦炉煤气等。由于二氧化碳的加入,相比于甲烷水汽重整工艺,还可以提升产物合成气中的碳含量,使其在资源高效综合利用、环境保护方面具有重大意义。甲烷和二氧化碳都是惰性小分子,由于热力学平衡限制,甲烷干重整反应需要在大于700℃的高温下进行才能获得高的转化率和选择性。Ni基催化剂是被广泛研究的甲烷干重整反应催化剂,高温下金属颗粒的烧结和催化剂的积碳是干重整反应失活的主要原因。本文从增强催化剂稳定性出发,做了以下工作:(1)我们首先合成了具有均匀开放直孔道结构的高比表面积的MCM-41材料,通过乙醇溶液辅助的浸渍法利用直型孔道的毛细作用将硝酸镍均匀浸渍到MCM-41直型孔道结构内,从而均匀负载Ni纳米粒子于MCM-41的内表面。该限域结构催化剂的Ni金属负载量为10 wt.%,XRD测试显示无明显的Ni衍射峰,表明Ni颗粒高度分散,TEM测试表明Ni颗粒大小为2 nm左右,Ni颗粒主要分布在MCM-41的孔道内。TPR表明该限域结构催化剂具有较高的还原温度,说明NiO与硅氧化物之间有较强的相互作用。在700℃下以45000 mL/g/h空速反应200 h后,催化剂的甲烷转化率没有明显下降(72%,接近该温度下的平衡转化率),H2/CO摩尔比维持在0.87左右。反应后催化剂的TEM结果显示,Ni颗粒平均粒径为3-4 nm,未见明显团聚,没有观察到Ni颗粒被碳包覆的现象。TGA和TPO等研究表明催化剂积碳速率低且形成的积碳易于气化。这种Ni限域于MCM-41直型孔道的催化剂具有优异的抗烧结和抗积碳性能。(2)我们利用简单的水油两相一锅法,将负载量高达4.9 wt.%和粒径约2nm的Ni纳米颗粒封装入SiO2微球中约4.3 nm孔径的孔道。利用TEOS水解产生的Si-O-Si前驱体与进入水相的二茂镍反应生成硅酸镍,水相中通过CTAC胶束的导向作用将Ni以Si-O-Ni的形式引入Si-O骨架。该催化剂实现了在700oC高温下对甲烷干重整反应长时间(200 h)的高活性和高稳定性,为开发高温抗烧结和抗积碳的高温限域金属催化剂的合成方法提供了新的思路。dTG曲线结合XRD、TEM和Raman表征结果,显示Ni/SiO2(IM)表面同时有无定形的碳和石墨化的碳,而Ni/SiO2(OP)催化剂表面仅有无定形的碳,无定型的碳易于CO2继续反应生成CO,从而使Ni/SiO2(OP)催化剂保持高的甲烷干重整反应活性。理论计算表明说明在Ni55团簇上C原子优先以单个原子的形式吸附,而不是聚合形成sp2杂化的C原子簇或者形成碳纳米管,即介孔限域条件下Ni表面不易积碳,这解释了我们的实验现象限域结构的Ni具有更好的抗高温的活性和稳定性。这种新发展的合成方法中,原位生成Ni-O-Si基团使得Ni纳米粒子被封装和限域在三维介孔SiO2内,阻止甲烷干重整反应条件下Ni纳米粒子的烧结和积碳。(3)在甲烷干重整制合成气的反应中,Ni基催化剂存在积碳导致严重失活的问题。这主要是因为C-H键解离导致的C*在催化剂表面的富集。而O*可以以CO的方式带走表面的C*,从而抑制催化剂积碳失活并且促进CH4的解离。而d带中心值可以一定程度上描述过渡金属对于O的吸附能力。我们首先使用理论计算得出其他金属M(M选自第ⅠB,ⅥB,ⅦB,Ⅷ,ⅢA,ⅣA族的元素,M=W,Mo,Ga,Sn,Re,In,Fe,Co,Rh,Pd,Ru,Cu,Ag,Au)部分取代Ni的Ni-M基合金的d带中心值,关联实验得出的甲烷平均转化率与d带中心值呈火山型曲线。由于NiIr的d带中心值处于火山型曲线的顶点附近,预测NiIr催化剂具有优异的催化干重整的性能。进一步对Ni和Ir的比例进行调整,选出最优的比例并研究NiIr/MgAl2O4催化剂的构效关系对于甲烷干重整和混合重整的影响。通过XRD、TGA、SEM、H2-TPR、TEM、TEM-mapping和EDX谱等表征,发现Ir的加入对Ni粒子的分散起促进作用并形成NiIr的合金,并且可以有效抑制反应过程中积碳的发生(积碳位点主要为Ni颗粒)。同时NiIr合金在反应过程中并未被积碳覆盖,保持了高活性与稳定性。将最优NiIr/MgAl2O4催化剂应用于煤制油尾气和焦炉煤气中CH4、CO2和H2O的混合重整,可得到氢碳比可调的合成气(氢碳比约为2)以适用于后续甲醇合成。不仅有利于大幅度的提高甲醇的收率(提高约50%),且极大地减少了压缩机的能耗。本篇工作以理论计算指导甲烷干重整反应催化剂的筛选和合成具有的科学意义,且反应结果具有广阔的工业应用前景。
黄守发[2](2019)在《非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究》文中进行了进一步梳理众所周知,二十一世纪人类面临着两大危机。一是化石燃料燃烧排放大量的CO2所带来的的温室效应,导致全球变暖,带来的气候和环境问题;二是对能源使用的增长及不科学使用,石油资源将日益枯竭,所带来的的石油危机。CH4和CO2作为最主要的两大温室气体,合理利用CH4和CO2获得了科学家们的广泛关注。利用CH4和CO2重整反应制取烃类和合成气对缓解石油危机、减缓温室效应都具有重要的战略意义。CH4和CO2在通常条件下几乎难以发生反应。非平衡等离子体技术可以使该反应在较为温和的条件下进行。非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2成为了研究热点。但采用纳秒脉冲电源研究非平衡等离子体与催化剂协同重整CH4和CO2的研究较少。本论文主要研究内容及结论如下:(1)采用纳秒脉冲DBD(介质阻挡)的放电方式,考察了非平衡等离子体单独作用时,脉冲电压、脉冲频率和CH4与CO2的配比三个参数对重整CH4/CO2过程的影响。选择性:烷烃>烯烃>炔烃,CO>C2>C3。在烃类中选择性最高的是C2H6,最容易生成。随着纳秒脉冲电源输入能量的增大(脉冲电压或脉冲频率增大),CO2以及CH4的转化率逐渐提高,CH4转化率最高达28.3%,CO2转化率最高达21.4%;H2和CO的产率逐渐提高,H2产率最高达9.9%,CO产率最高达11.7%。CH4比例较大时,更有利于烃类的生成,CH4比例较小时,更有利于提高CO2以及CH4转化率,更有利于1H2和CO的生成。(2)采用纳秒脉冲DBD(介质阻挡)的放电方式,考察了脉冲电压、脉冲频率、载体类型以及载体的比表面积四个参数,对非平衡等离子体协同负载型Ni基催化剂催化CH4/CO2重整的影响。结果表明:与单纯非平衡等离子体作用时相比,非平衡等离子体与催化剂的协同产生的作用,能够提高CO2以及CH4转化率、H2和CO的选择性、主要产物H2和CO的产率,但同时烃类的选择性大幅下降。随着脉冲电压和脉冲频率的增大,CH4和CO2转化率、主要产物H2和CO的产率逐渐升高。CH4转化率最高达73.6%、CO2转化率最高达64.3%、H2产率最高达51.8%、CO产率最高达52.6%。Ni基催化剂对提高H2和CO的选择性效果显着。催化剂载体活性顺序为:SiO2>Υ-Al203>4A分子筛。比表面积大的载体负载Ni基催化剂效果好。
吕云飞[3](2015)在《低温等离子体甲烷转化研究进展》文中提出非常规甲烷转化技术中等离子技术以其优越的反应条件为甲烷转化提供新的研究和探索方向,综述低温等离子体技术应用于甲烷转化的研究进展,探讨低温等离子体耦合催化应用于甲烷转化的机理。
吕云飞[4](2015)在《脉冲电晕结合光催化进行甲烷和四氯化碳反应实验研究》文中进行了进一步梳理甲烷是天然气中的主要成分,对甲烷的转化和开发利用在天然气化工中占有着非常重要的地位,对于自然环境中低浓度甲烷的开发利用也有着重要意义。传统的生产氯甲烷工艺过程中,不可避免地有5%10%的副产物四氯化碳(CTC)生成,四氯化碳作为ODS已经被要求全面淘汰。以保护环境为目的并为甲烷和四氯化碳提供新的转化技术具有重要的研究意义。实验利用线-筒式、线-板式反应器对甲烷和四氯化碳反应进行了实验研究。实验考察了峰值电压、脉冲频率、停留时间等不同参数条件对甲烷和四氯化碳反应的影响。实验结果表明:实验发现甲烷和四氯化碳反应的主要产物为一氯甲烷、二氯甲烷和三氯甲烷(统称甲烷氯化物,CMS),这些甲烷氯化物主要来源于甲烷的氯化;随着输入能量的增大,一氯甲烷产量减少,而相应的二氯甲烷和三氯甲烷的产量增加;在甲烷浓度为10%,甲烷和四氯化碳的摩尔比为20:1时,过量存在的甲烷所产生的CH3?会影响反应产物分布和产量,反应产物中以CH3Cl为主;研究比较了线-筒式反应器、线-板式反应器,停留时间增加可增大甲烷、四氯化碳和高能电子发生非弹性碰撞的几率,有助于化学键的断裂并形成自由基;当甲烷和四氯化碳摩尔比为20:1,不同浓度下甲烷和四氯化碳反应可得到明显不同的产物分布。体系中不同浓度甲烷电离产生的CH3?和四氯化碳电离产生的CCl3?、Cl?使得氯代烃类产物分布有明显变化,氯代烃类中CH3Cl的摩尔百分比明显增大;氩气中甲烷和四氯化碳反应转化率高于氮气中的反应转化率,且CMS总产量明显高于氮气条件;等离子体结合TiO2光催化作用下甲烷和四氯化碳反应在紫外光作用下,甲烷吸附量增多可生成高活性的C-H键吸附态,而C-H键的断裂在光催化和脉冲电晕等离子体的共同作用下形成活性中间态-CH3,这使得更多的CH3?能参与到反应中可使甲烷和四氯化碳的烃类产物分布发生变化。
李国平[5](2014)在《脉冲电晕结合催化进行甲烷氯化和二氯甲烷降解实验研究》文中指出论文第一部分以四氯化碳为氯源,采用线-筒式脉冲电晕反应器,进行甲烷氯化反应。实验考察了频率、载气等不同参数条件对甲烷氯化反应的影响,实验结果表明:CH4和CCl4反应的主要产物是氯产物(CMS)和HCl,其中CH3Cl和CH2Cl2主要来源于甲烷;甲烷转化率和甲烷CMS产量随着频率的提高而提高,二氯甲烷选择性也随着频率的增大而增大,最大选择性为94.1%;甲烷转化率和甲烷CMS产量随输入电压升高而增大,22.5 kV后,甲烷转化率趋于稳定,反应初期,甲烷主要转化为CH2Cl2,随着输入电压的增大,选择性有所下降;甲烷与四氯化碳的摩尔比越大,甲烷CMS产量越多,但甲烷转化率越小,选择甲烷与四氯化碳的摩尔比为7.5较为合适;在同一电压下,线-筒式反应器对甲烷的转化效果明显比针-板反应器好;用针-板反应器代替线-筒反应器,二氯甲烷的选择性有所减小,且随着电压的增大,二氯甲烷选择性不断减小,减小幅度也不断增加;线-筒反应器体系结合Ti02催化剂对甲烷转化率和甲烷CMS产量略有提高但效果不明显,在这基础上加入外界的紫外灯,可以对甲烷产生较为显着的转化效果,可大幅度增加甲烷转化率及甲烷CMS产量。论文第二部分采用线-筒式反应器降解二氯甲烷模拟废气。研究结果表明:二氯甲烷去除率随电压的增大而增大;在氮气中加入2%的氧气,可以提高二氯甲烷的去除效果,但当氧气含量超过4%后,二氯甲烷降解效果明显低于氮气下的降解效果;二氯甲烷在氮气下的主要气相产物为HCl、CCl4、Cl2。当氧气加入后,二氯甲烷主要降解为:CO2、CO、COCl2、H2O、O3;在反应器中加入Ti02光催化剂,这明显提高了二氯甲烷去除率;在纯氮气和20%氧气条件下,其最大去除率分别可提高到95.2%、80.5%;二氯甲烷在纯氩气下的去除率远远高于相同条件的氮气条件,当电压为25 kV,二氯甲烷在氩气中的去除率达到99.8%;二氯甲烷的去除率随着浓度的升高而降低,从478 mg.m3下的87.3%减小到5139 mg·m-3下的48.0%,但其绝对去除量是不断提高,最后趋于稳定。
黄亮[6](2012)在《非热等离子体促进甲烷活化转化的研究》文中认为随着全球变暖与能源问题日益严峻,开发利用以天然气(甲烷)为清洁能源及以其为原料制取高价值的化学品的课题已成为国内外研究的热点之一。冷等离子体作为一种十分有效的分子活化手段,其在甲烷活化转化中的应用近年来受到了越来越多的重视。本论文利用介质阻挡放电等离子体,开展了高效甲烷转化催化剂的等离子体制备与改性以及在等离子体存在条件下的甲烷直接转化的应用基础研究。本论文首先对大气压下介质阻挡放电等离子体放电特性进行初步考察。采用发射光谱原位测量了Ar、CH4和O:在介质阻挡放电等离子体中的活性粒子及其光学发射特征,证实了CH、Hα、Hβ、Hγ和O等粒子的存在。同时测量了Ar等离子体放电关键参数——电子激发温度和电子密度,考察了输入电压、气体流量等因素对激发温度的影响,表明大气压下介质阻挡放电激发转移过程是其重要的微观过程。使用介质阻挡放电等离子体处理制备的镍基催化剂在甲烷二氧化碳重整反应中显示出高于常规催化剂的活性。在650℃时,Ni/3%La2O3/γ-Al2O3-P催化剂的甲烷和二氧化碳的转化率分别为90.1%和91.3%,而在常规催化剂上它们分别为80.3%和81.2%。在相同的甲烷转化率时,等离子体制备的催化剂反应温度要比常规催化剂低30~80℃。对催化剂的表征发现等离子体处理的样品中,镍颗粒的平均粒径较小,具有更好的高温抗团聚性能,表层镍颗粒经等离子体处理后向表面富集。较高的分散度和镍在表面富集的特性提高了催化剂的活性。助剂的掺杂和等离子处理均对催化剂抗积碳性能有促进作用。将掺杂稀土元素的铜基催化剂经氧气等离子体处理后应用于低浓度甲烷催化燃烧反应,结果表明,其低温活性比常规制备催化剂得到提高,反应温度至少降低25~35℃以上。初步研究表明等离子体提高了催化剂的分散性以及稀土元素的掺杂提高了表面氧的可移动性,使高温条件下催化剂的活性和稳定性得到增强。本论文还探索了等离子体-催化体系下甲烷部分氧化转化为甲醇的过程。以介质阻挡放电耦合Mo/CuO/γ-Al2O3催化剂。实验结果表明,等离子体区引入催化剂的方式,促进了甲烷在较低温度下(50~300℃)向甲醇的转化。甲醇的产率与所引入的催化剂相关。当介质阻挡放电输入能量为36.6 kJ/L,CH4/Air=1,在Mo/CuO/γ-Al2O3催化剂上150℃条件下反应30 min,甲烷的转化率和甲醇产率分别为35.3%和3.62%。同时结合发射光谱图和产物分析,对等离子体-催化体系中合成甲醇的可能反应途径进行了探讨。
张永霞,黄立维[7](2009)在《等离子体甲烷转化研究进展》文中提出介绍了甲烷转化的紧迫性和等离子体技术,应用于甲烷转化的可行性和必然性;分别介绍了国内外低温等离子体技术以及等离子体与催化剂相结合两种条件下甲烷转化的研究进展和发展趋势;探讨了等离子体条件下甲烷转化的反应机理。
王康军[8](2008)在《等离子体—催化甲烷无氧转化制乙烯的研究》文中认为甲烷无氧转化制备重要的化工原料乙烯和洁净的能源氢气对缓解石油危机具有十分重要的意义。本研究工作采用等离子体与催化剂结合,实现了甲烷低温无氧转化制备乙烯和氢气。主要研究内容如下:1.单纯等离子体作用下甲烷无氧转化制乙炔本论文首先研究了脉冲电晕放电和脉冲直流火花放电作用下甲烷的无氧转化。在相近的实验条件下,采用电晕放电时(能量密度18.7 kJ/L),甲烷的转化率为36.8%,C2烃的选择性为59.2%,其中乙炔的选择性为34.5%。而采用火花放电时(能量密度19.2kJ/L),甲烷的转化率为60.2%,C2烃的选择性为93.1%,其中乙炔的选择性高达88.5%。发射光谱诊断结果表明:在火花放电条件下,高能电子与甲烷碰撞使甲烷分子高度解离生成·CH、·C、·H自由基,从而获得乙炔的高选择性。对比研究了交流火花放电与脉冲直流火花放电作用下甲烷的转化。结果表明,交流火花放电比脉冲直流火花放电能更有效地转化甲烷。采用脉冲直流火花放电,能量密度29.1 kJ/L时,甲烷转化率为47.3%,转化每个甲烷能耗为14 eV,而采用交流火花放电,能量密度38.4 kJ/L时,甲烷转化率为79.8%,转化每个甲烷的能耗为11 eV。2.新型高分散Pd基催化剂上乙炔选择加氢制乙烯采用自制的有机无机复合硅载体,制备了新型高分散的有机无机复合硅载体负载的纳米Pd催化剂(命名为Pd/SiO2-N)。TEM表征结果显示,Pd/SiO2-N催化剂上Pd颗粒很小,约1-2 nm。这种新型催化剂在乙炔加氢反应中展现出独特的乙炔加氢催化性能。无论是提高反应温度还是增加氢气分压使乙炔的转化率增加,乙烯的选择性均随之增加。这表明该新型催化剂可以在高转化率和高氢气分压下获得高的乙烯选择性。CO吸附原位DRIFT证明,载体上的有机基团可对载体上负载的纳米钯小颗粒的电子密度具有一定的调变能力,从而改变催化剂与反应物之间吸附和脱附性能,实现催化剂催化性能的调变。通过原位还原法在Pd/SiO2-N催化剂上引入银制得新型Pd-Ag/SiO2-N催化剂。银的引入,提高了Pd催化剂的选择性。3.等离子体-催化甲烷无氧转化制乙烯在两种结构的等离子催化反应器中考察了甲烷无氧转化制备乙烯反应。结果表明后置式等离子体.催化(post-plasma catalysis)结构,可以将高效转化甲烷的火花放电与催化剂结合,获得稳定的甲烷转化率和乙烯收率;而内置式等离子体-催化(in-plasmacatalysis)结构,由于积碳的影响难以获得稳定的放电。采用后置式等离子体.催化反应器,将交流火花放电与自制的新型Pd-Ag/SiO2-N催化剂结合,在能量密度为38.4 kJ/L,催化剂床层温度为423 K,甲烷转化率为80%时,获得了52.6%的乙烯单程收率和43.2%的氢气收率,尾气中乙烯浓度高达18.8%,氢气浓度高达62%。产物中没有检测到乙炔。另外,在自制的有机无机复合硅载体上对原位还原氯金酸制备负载的Au/SiO2-N催化剂进行了探索研究,并考察了其乙炔选择加氢性能。结果表明,与采用商业二氧化硅为载体,通过沉积沉淀法制备的Au/SiO2催化剂相比,Au/SiO2-N在乙炔加氢反应中显示出较好的乙烯选择性和稳定性。
赵宇含[9](2008)在《非平衡等离子体转化甲烷的研究》文中进行了进一步梳理天然气的主要成分是甲烷.近年来,随着世界性石油资源短缺,开辟以天然气(甲烷)为原料替代石油资源的基本有机化工合成路线是十分富有挑战性的研究课题之一.等离子体科技应用在化学,冶金学,微电子学和环境保护等方面一直有着持续的发展.通常有两种截然不同等离子体被用于进行研究和工业应用:热准平衡等离子体和冷非平衡等离子体.现代等离子体化学的一个挑战就是整合这两种不同的等离子体系统的优点.大部分大尺度等离子体化学应用需要高能和高压来达到高产率,同样对于有选择性要求的化学处理,高电子温度,高电子密度和较高的非平衡度也是重要的。因此很有必要得到高能放电来产生非平衡等离子体来使化学反应用具有高的效率和选择性.在本文中,对非热电弧放电及介质阻挡放电的物理实验现象和实验参数进行了测量及分析。并利用上述两种等离子体进行了甲烷转化实验,实验结果表明,滑移电弧放电和介质阻挡放电产生的非平衡等离子体可以有效的转化甲烷/甲烷和二氧化碳,得到了较好的的C2烃/合成气混合物输出。本论文的主要研究内容和结果如下:设计、制造了磁驱动滑移电弧产生大气压非平衡等离子体的实验装置和高压恒流供电电源。磁场强度0~1.4T:电源电压:2000~7500V可分级调节。用CCD摄像机、光电法观测弧柱的形状和尺寸,研究电弧运动的规律,测量了电弧移动速度,电弧直径。同时直接测量了电弧关键参数——电场强度。并推出了电流密度等参数.得到了这些参数在不同的实验条件下的变化规律。并对实验中发现的电弧截面非圆柱对称等现象进行了分析。对实验结果进行了分析和处理,根据测量的电弧电场强度、电弧电流,模拟了中性粒子温度、电弧截面面积和等离子体非平衡度的关系式,与实验结果相符。实验结果证明在我们的实验中,电弧具有较高的移动速度,电场强度,等离子体具有较高的非平衡度。在磁驱动非热电弧反应器中进行通过偶联活化甲烷转化制得乙炔的反应。使用气相色谱仪对产物进行了在线分析.研究发现原料气流量在一定程度上影响原料气体的转化率及产物的选择性:增加反应体系能量密度和外加磁场强度可增加反应物转化率和产物的选择性和收率.使用高频交流电源在同轴石英管放电装置中产生介质阻挡放电,并在放电空间中填充不同介质(Al2O3颗粒和陶瓷纤维)进行了对比实验。测量了放电的电流、电压、电量、放电功率等基本参数随实验条件改变而产生的变化.实验结果表明在我们所采用的放电装置下产生的介质阻挡放电为电晕诱导的介质阻挡放电。在介质阻挡放电条件下,进行了甲烷和二氧化碳转化反应。对实验结果加以分析。并对甲烷和二氧化碳反应过程进行了探讨。
程文[10](2007)在《非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃过程研究》文中提出石油资源的日益短缺使人们对储量丰富的天然气资源的开发利用越来越重视。作为天然气的主要成分甲烷,其转化利用成为天然气转化的关键。等离子体是一种十分有效的分子活化手段,非平衡等离子体利用其特殊的非平衡性在甲烷转化方面具有独特的优势。本文对非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃的过程进行了研究。在刀刃状旋转电极反应器中,考察了添加气、反应器参数以及电源参数对反应的影响规律。研究表明:H2,N2和Ar的加入均有利于甲烷转化率的提高,同时H2还能有效的抑制积碳;较小的放电间距及不锈钢内电极有利于甲烷转化;电源参数对反应的影响最终可归结为电流的影响,脉冲参数对反应的影响并不明显。通过比较刀刃状旋转电极反应器与介质阻挡反应器的实验结果,对甲烷转化的反应机理进行了推测。所得结果为:在刀刃状旋转电极反应器中,甲烷分子大部分被解离为CH和C自由基,反应的主要产物是乙炔和少量乙烯,积碳较多;而在介质阻挡放电反应器中,甲烷大部分被解离为CH3自由基,反应的主要产物为乙烷和丙烷,几乎没有积碳产生;同种放电类型的反应器中,产物分布的整体趋势是一致的;刀刃状旋转电极反应器中甲烷转化速率要远大于介质阻挡反应器中的甲烷转化速率。另外,对滑动弧光放电等离子体用于甲烷转化进行了初步探索。实验结果表明滑动弧光反应器中能耗较低,适宜大流量气体的反应,对甲烷等离子体转化的工业化放大很有前途。
二、脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用(论文开题报告)
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
三、脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用(论文提纲范文)
(1)甲烷干重整催化剂的设计及其在工业尾气转化中的应用研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
第一章 绪论 |
1.1 甲烷偶联制乙烯 |
1.2 部分氧化制甲醇等含氧化合物 |
1.2.1 均相催化体系 |
1.2.2 多相催化体系 |
1.3 甲烷脱氢芳构化 |
1.3.1 甲烷脱氢芳构化催化剂的载体 |
1.3.2 用其他金属或氧化物助剂来对催化剂进行修饰 |
1.3.3 消除反应积碳以提高催化剂寿命 |
1.3.4 新型反应器结合甲烷脱氢芳构化反应 |
1.4 甲烷干重整制合成气 |
1.4.1 干重整基元反应步骤及热力学分析 |
1.4.2 甲烷和二氧化碳活化的活性位点 |
1.4.3 催化剂的失活机制 |
1.4.4 合金对干重整反应性能的影响 |
1.4.5 载体与助剂对干重整反应性能的影响 |
1.4.6 构建金属-载体强相互作用 |
1.4.7 单原子催化剂在干重整中的应用 |
1.4.8 新型甲烷重整反应系统的设计应用 |
1.5 选题意义和研究内容 |
第二章 限域Ni/MCM-41 催化抗积碳和金属烧结的甲烷干重整反应 |
2.1 前言 |
2.2 实验部分 |
2.2.1 实验药品 |
2.2.2 MCM-41 的合成 |
2.2.3 浸渍法制备Ni/MCM-41 催化剂 |
2.2.4 催化剂的表征 |
2.2.5 催化剂性能测试 |
2.2.6 反应后催化剂的表征 |
2.3 结果与讨论 |
2.3.1 MCM-41 载体的结构和形态特性 |
2.3.2 Ni/MCM-41 催化剂的结构和形态特性表征 |
2.3.3 干重整反应性能测试 |
2.3.4 反应后催化剂的表征 |
2.4 本章小结 |
第三章 限域Ni/SiO_2 三维介孔催化剂用于甲烷干重整 |
3.1 前言 |
3.2 实验部分 |
3.2.1 实验药品 |
3.2.2 催化剂的合成 |
3.2.3 表征 |
3.2.4催化剂性能测试实验 |
3.2.5 反应后催化剂的表征 |
3.2.6 DFT计算 |
3.3 结果与讨论 |
3.3.1 一锅法制备Ni/SiO_2 催化剂 |
3.3.2 催化剂的形态结构表征 |
3.3.3 干重整催化反应性能测试 |
3.3.4 反应后催化剂的表征 |
3.3.5 DFT理论计算 |
3.4 本章小结 |
第四章 双金属NiIr/MgAl_2O_4 催化的甲烷混合重整及其工业应用 |
4.1 前言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 实验药品 |
4.2.2 催化剂的合成 |
4.2.3 NiM催化剂d带中心值的计算 |
4.2.4 催化剂性能测试实验 |
4.2.5 催化剂的表征 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 通过d带中心值预测双金属催化剂的催化性能 |
4.3.2 NiIr/MgAl_2O_4 催化剂中Ir含量的调控 |
4.3.3 NiIr/MgAl_2O_4 催化剂干重整反应前后的表征 |
4.3.4 理论计算验证NiIr合金对甲烷干重整反应的活性与活化能 |
4.4 NiIr/MgAl_2O_4 催化工业尾气(煤制油尾气和焦炉煤气)与CO_2和H_2O的混合重整转化 |
4.4.1 煤制油尾气与CO_2和H_2O混合重整制备合成气 |
4.4.2 焦炉煤气与CO_2和H_2O混合重整制备合成气 |
4.5 本章小结 |
第五章 总结与展望 |
5.1 总结 |
5.2 展望 |
参考文献 |
作者简历及在学期间取得的科研成果 |
致谢 |
(2)非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
ABSTRACT |
1 绪论 |
1.1 研究背景及意义 |
1.2 等离子体重整CH_4研究进展 |
1.2.1 等离子体的介绍 |
1.2.2 CH_4重整方法介绍 |
1.2.3 研究进展 |
1.3 等离子体协同催化重整CH_4/CO_2制合成气研究进展 |
1.4 等离子体协同催化重整CH_4/CO_2制烃类研究进展 |
1.5 研究进展总结 |
1.6 本文研究目标及研究内容 |
2 实验系统介绍及主要研究方法 |
2.1 实验系统介绍 |
2.1.1 实验设备及器材 |
2.1.2 介质阻挡流动反应器的设计 |
2.1.3 系统工作原理 |
2.2 主要研究方法 |
2.3 实验方案 |
2.4 本章小结 |
3 负载型Ni基催化剂的制备 |
3.1 催化剂类型的选择 |
3.1.1 活性组分的选择 |
3.1.2 载体类型的选择 |
3.2 催化剂制备方法 |
3.3 浸渍法制备催化剂 |
3.3.1 所需实验设备和器材 |
3.3.2 制备催化剂所用的主要试剂 |
3.3.3 催化剂的制备流程 |
3.4 本章小结 |
4 纳秒脉冲介质阻挡放电CH_4/CO_2重整实验研究 |
4.1 脉冲电压对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
4.2 脉冲频率对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
4.3 CH_4/CO_2配比对CH_4/CO_2重整过程的影响 |
4.4 本章小结 |
5 纳秒脉冲介质阻挡放电协同催化CH_4/CO_2重整实验研究 |
5.1 脉冲电压对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
5.1.1 3mm Ni/γ-Al_2O_3催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
5.1.2 3mm Ni/4A分子筛催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
5.1.3 1mm Ni/γAl_2O_3催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
5.1.4 1mm Ni/SiO_2催化CH_4/CO_2重整实验结果 |
5.2 脉冲频率对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
5.3 载体类型对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
5.3.1 3mm Ni/γ-Al_2O_3与3mm Ni/4A分子筛对比 |
5.3.2 1mm Ni/γ-Al_2O_3与1mm Ni/SiO_2对比 |
5.4 载体比表面积对催化CH_4/CO_2重整过程的影响 |
5.5 本章小结 |
6 总结与展望 |
6.1 全文总结 |
6.2 全文展望 |
参考文献 |
作者简历及攻读硕士/博士学位期间取得的研究成果 |
学位论文数据集 |
(3)低温等离子体甲烷转化研究进展(论文提纲范文)
1 前言 |
2 低温等离子体甲烷转化的研究进展 |
2.1 电晕放电等离子体 |
2.2 辉光放电等离子体 |
2.3 介质阻挡放电等离子体 |
3 低温等离子体耦合催化技术作用机理 |
3.1 非热等离子体对催化剂的物理化学作用 |
3.2 催化剂对非热等离子体的物理化学作用 |
4 结束语 |
(4)脉冲电晕结合光催化进行甲烷和四氯化碳反应实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 引言 |
1.1 选题背景和意义 |
1.2 主要研究内容 |
第二章 文献综述 |
2.1 低温等离子体技术 |
2.1.1 等离子体概念概述 |
2.1.2 低温等离子体反应机理 |
2.2 低温等离子体技术在甲烷转化的应用 |
2.2.1 电晕放电等离子体 |
2.2.2 辉光放电等离子体 |
2.2.3 介质阻挡放电等离子体 |
2.2.4 微波放电等离子体 |
2.3 非热平衡等离子体耦合催化技术 |
2.3.1 非热等离子体与催化的结合形式 |
2.3.2 非热等离子体耦合催化剂协同作用机理 |
2.3.3 非热等离子体耦合光催化技术 |
2.3.4 小结 |
2.4 四氯化碳加氢脱氯法转化技术 |
第三章 实验部分 |
3.1 实验流程及实验步骤 |
3.1.1 实验流程图 |
3.1.2 实验步骤 |
3.2 实验材料与设备 |
3.2.1 实验试剂及其它 |
3.2.2 实验设备和分析仪器 |
3.3 分析方法 |
3.3.1 气相色谱分析 |
3.3.2 傅里叶红外分析 |
3.4 数据处理 |
第四章 脉冲电晕作用下甲烷和四氯化碳的实验研究 |
4.1 峰值电压对甲烷与四氯化碳反应的影响 |
4.2 脉冲频率对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.3 峰值电压和脉冲频率对甲烷和四氯化碳反应产物的影响 |
4.4 化学计量比对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.5 脉冲电晕体系对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.6 甲烷浓度对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.7 载气对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.8 停留时间对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
4.9 本章小结 |
第五章 脉冲电晕法结合TiO_2光催化进行甲烷和四氯化碳研究 |
5.1 TiO_2光催化对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
5.2 紫外光波长对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
5.3 紫外光强度对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
5.4 TiO_2光催化剂对甲烷和四氯化碳反应的影响 |
5.5 脉冲电晕法结合TiO_2光催化下甲烷和四氯化碳反应机理分析 |
5.6 本章总结 |
第六章 结论和建议 |
6.1 实验结论 |
6.2 建议 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学术期间发表学术论文 |
(5)脉冲电晕结合催化进行甲烷氯化和二氯甲烷降解实验研究(论文提纲范文)
摘要 |
ABSTRACT |
符号说明 |
第一章 引言 |
1.1 选题的背景和意义 |
1.2 主要研究内容 |
第二章 文献综述 |
2.1 物质基本性质 |
2.1.1 甲烷基本性质 |
2.1.2 二氯甲烷基本性质 |
2.2 甲烷的转化方法 |
2.2.1 常规甲烷转化方法 |
2.2.2 非常规甲烷转化方法 |
2.3 低温等离子体技术 |
2.3.1 等离子体概念及形成 |
2.3.2 低温等离子体在甲烷转化中的应用 |
2.4 脉冲电晕等离子体技术 |
2.4.1 脉冲电晕反应器选择 |
2.4.2 脉冲电晕放电过程中的基元反应 |
2.4.3 脉冲电晕等离子体在有机废气处理中的应用 |
2.4.4 脉冲电晕结合催化剂处理废气 |
第三章 实验部分 |
3.1 实验流程及实验步骤(以甲烷氯化部分为例) |
3.1.1 实验流程图 |
3.1.2 实验步骤 |
3.2 实验装置 |
3.2.1 高压脉冲电源 |
3.2.2 脉冲电晕反应器 |
3.3 实验材料及仪器设备 |
3.3.1 实验试剂及其它 |
3.3.2 实验设备和分析仪器 |
3.4 分析方法 |
3.4.1 傅里叶红外分析 |
3.4.2 气相色谱分析 |
3.4.3 离子色谱分析 |
3.5 数据处理 |
第四章 脉冲电晕结合TiO_2催化剂进行甲烷氯化实验研究 |
4.1 甲烷与四氯化碳脱氯还原反应的反应产物与机理分析 |
4.1.1 甲烷与四氯化碳反应产物分析 |
4.1.2 四氯化碳与氢气反应产物分析 |
4.1.3 甲烷氯化反应机理分析 |
4.2 脉冲频率对甲烷氯化的影响 |
4.3 不同载气对甲烷氯化反应的影响 |
4.4 化学计量比甲烷氯化反应影响 |
4.5 在不同体系下,电压对甲烷氯化反应影响 |
4.6 本章小结 |
第五章 脉冲电晕结合TiO_2催化剂进行二氯甲烷降解研究 |
5.1 二氯甲烷在氮气中的去除效果 |
5.2 氧气对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.3 TiO_2催化剂对二氯甲烷去除效果的影响 |
5.4 初始浓度对二氯甲烷去除率的影响 |
5.5 载气对二氯甲烷去除率的影响 |
5.6 本章小结 |
第六章 结论和建议 |
6.1 实验结论 |
6.2 展望 |
参考文献 |
致谢 |
攻读学术期间发表学术论文 |
(6)非热等离子体促进甲烷活化转化的研究(论文提纲范文)
致谢 |
摘要 |
Abstract |
目次 |
1. 绪论 |
1.1 甲烷转化的重要意义 |
1.2 甲烷转化的研究现状 |
1.3 等离子体技术在甲烷转化中的应用 |
1.3.1 等离子体简介 |
1.3.2 等离子体直接转化甲烷 |
1.3.3 等离子体制备甲烷转化催化剂 |
1.4 发射光谱技术 |
1.5 存在问题及研究思路 |
1.6 本论文的研究目标和内容 |
参考文献 |
2. 实验装置及分析测试方法 |
2.1 冷等离子体直接转化甲烷 |
2.1.1 产生冷等离子体的放电方式 |
2.1.2 冷等离子体反应器 |
2.1.3 甲烷等离子体-催化反应实验流程 |
2.1.4 甲烷转化结果的定量分析及能耗测定 |
2.1.5 等离子体发射光谱诊断 |
2.2 冷等离子体制备高效甲烷转化催化剂 |
2.2.1 催化反应装置 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.2.3 催化剂表征 |
3. 冷等离子体的放电特性 |
3.1 引言 |
3.2 冷等离子体电子激发温度与电子浓度的测量 |
3.2.1 理论部分 |
3.2.2 实验部分 |
3.2.3 结果与讨论 |
3.3 小结 |
参考文献 |
4. 冷等离子体处理Ni/La_2O_3/γ-Al_2O_3催化剂上的甲烷二氧化碳重整反应 |
4.1 引言 |
4.2 实验部分 |
4.2.1 催化剂制备 |
4.2.2 催化剂表征 |
4.2.3 催化剂活性评价 |
4.3 结果与讨论 |
4.3.1 催化活性 |
4.3.2 催化剂XRD表征分析 |
4.3.3 催化剂XPS分析 |
4.3.4 催化剂BET表征 |
4.3.5 反应后的积碳分析 |
4.4 小结 |
参考文献 |
5. 冷等离子体处理双金属Cu基催化剂上的甲烷催化燃烧 |
5.1 引言 |
5.2 实验部分 |
5.2.1 催化剂制备 |
5.2.2 催化剂表征 |
5.2.3 催化剂活性评价 |
5.3 结果与讨论 |
5.3.1 活性评价 |
5.3.2 BET比表面积与N_2吸附结果 |
5.3.3 XRD结果 |
5.3.4 XPS分析 |
5.3.5 H2-TPR分析 |
5.3.6 TEM观察 |
5.4 小结 |
参考文献 |
6. 冷等离子体-催化甲烷转化制甲醇 |
6.1 引言 |
6.2 实验部分 |
6.2.1 样品制备及实验装置 |
6.2.2 发射光谱诊断(OES) |
6.2.3 反应历程分析 |
6.3 结果与讨论 |
6.3.1 甲烷等离子体转化 |
6.3.2 甲烷等离子体-催化转化 |
6.3.3 等离子体催化甲烷制甲醇反应机制探讨 |
6.4 小结 |
参考文献 |
7. 结论与建议 |
7.1 主要结论 |
7.2 建议 |
7.2 主要创新点 |
作者简历 |
教育背景 |
发表论文 |
(8)等离子体—催化甲烷无氧转化制乙烯的研究(论文提纲范文)
摘要 |
Abstract |
1 文献综述 |
1.1 甲烷直接转化制C_2烃 |
1.1.1 甲烷热裂解制C_2烃 |
1.1.2 甲烷氧化偶联(OCM) |
1.1.3 甲烷等离子体转化制C_2烃 |
1.2 乙炔选择加氢反应中Pd催化剂的研究 |
1.3 本论文的选题和主要研究思路 |
参考文献 |
2 实验部分 |
2.1 甲烷等离子体转化及等离子体-催化转化 |
2.1.1 产生等离子体的放电方式 |
2.1.2 等离子体-催化反应器 |
2.1.3 甲烷等离子体-催化反应实验流程 |
2.1.4 甲烷转化结果的定量分析以及能耗测定 |
2.1.5 等离子体发射光谱诊断 |
2.2 乙炔选择催化加氢 |
2.2.1 催化反应装置 |
2.2.2 催化剂的制备 |
2.2.3 催化剂表征 |
参考文献 |
3 等离子体作用下甲烷无氧转化制C_2烃 |
3.1 脉冲火花和脉冲电晕放电的比较 |
3.2 脉冲火花放电下甲烷的转化 |
3.2.1 RC电路中电容的影响 |
3.2.2 与介质阻挡放电(DBD)的结合 |
3.2.3 电极形状变化对甲烷转化的影响 |
3.2.4 电极间距的影响 |
3.2.5 氢气的影响 |
3.2.6 流量的影响 |
3.2.7 能量密度的影响 |
3.3 等离子体作用下CH_4脱氢偶联反应机理探讨 |
3.3.1 甲烷等离子体原位发射光谱(OES)诊断 |
3.3.2 甲烷在脉冲放电等离子体中的反应历程 |
3.3.3 氢气的作用 |
3.4 等离子体-催化甲烷无氧转化制乙烯的探索 |
3.5 小结 |
参考文献 |
4 等离子体-催化甲烷无氧转化制乙烯的研究 |
4.1 乙炔选择加氢新型Pd和Pd-Ag催化剂 |
4.1.1 新型Pd催化剂的反应性能 |
4.1.2 新型Pd催化剂的表征 |
4.1.3 乙炔选择加氢反应机理的探讨 |
4.1.4 Pd-Ag/SiO_2-N催化剂乙炔加氢催化性能 |
4.2 等离子体-催化甲烷无氧转化制备高浓度乙烯 |
4.2.1 交流火花放电与脉冲直流火花放电对比 |
4.2.2 交流火花放电与催化剂结合转化甲烷制乙烯 |
4.3 小结 |
参考文献 |
5 新型Au/SiO_2-N催化剂的制备及其乙炔加氢性能初探 |
5.1 催化剂的表征 |
5.1.1 紫外-可见光谱表征 |
5.1.2 TEM和XRD表征 |
5.1.3 XPS表征 |
5.2 催化剂的乙炔加氢反应评价 |
5.3 小结 |
参考文献 |
6 结论和展望 |
攻读博士学位期间发表学术论文情况 |
创新点摘要 |
致谢 |
作者简介 |
(9)非平衡等离子体转化甲烷的研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
ABSTRACT |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 等离子体技术和等离子体在化学上的应用 |
1.2.1 等离子体技术 |
1.2.2 等离子体在化学上的应用 |
1.3 甲烷的转化 |
1.4 非平衡等离子体条件下的甲烷转化 |
1.4.1 非热电弧放电等离子体 |
1.4.2 介质阻挡放电等离子体 |
1.4.3 微波放电等离子体 |
1.4.4 电晕放电等离子体 |
1.4.5 其他放电形式 |
1.5 低温等离子体催化甲烷转化机理的基础研究 |
1.6 论文工作的提出 |
第二章 磁驱动非热电弧等离子体的相关物理特性研究 |
2.1 滑移电弧放电的物理过程 |
2.2 非热电弧等离子体研究进展 |
2.3 磁驱动滑移电弧等离子体的实验测量 |
2.3.1 实验装置 |
2.3.1.1 电源装置 |
2.3.1.2 实验装置结构 |
2.3.1.3 实验测量装置 |
2.3.2 实验测量与结果 |
2.3.2.1 电弧的电流、电压和功率 |
2.3.2.2 采用CCD摄像方法的测量 |
2.3.2.3 采用光电倍增管方法的测量 |
2.3.2.4 电弧电场强度的测量 |
2.4 非平衡度的探讨 |
2.5 结 |
第三章 磁驱动非热电弧等离子体转化甲烷偶联的研究 |
3.1 引言 |
3.2 等离子体裂解甲烷制乙炔的基本原理 |
3.2.1 C-H热力学平衡体系 |
3.2.2 等离子体裂解甲烷制乙炔的反应过程 |
3.3 磁驱动滑移电弧等离子体反应器的电物理参数测量 |
3.3.1 实验装置 |
3.3.2 实验测量与结果 |
3.4 磁驱动非热电弧等离子体转化甲烷偶联反应 |
3.4.1 实验部分 |
3.4.1.1 实验装置 |
3.4.1.2 分析方法 |
3.4.2 实验结果与讨论 |
3.4.2.1 能量密度的影响 |
3.4.2.2 外加磁场的影响 |
3.5 小结 |
第四章 介质阻挡放电的相关物理特性研究 |
4.1 介质阻挡放电等离子体的概念 |
4.2 介质阻挡放电的物理过程 |
4.3 介质阻挡放电物理参数的测量 |
4.3.1 实验装置 |
4.3.2 实验测量与结果 |
4.3.2.1 介质阻挡放电形貌 |
4.3.2.2 电压 |
4.3.2.3 电流 |
4.3.2.4 电荷 |
4.3.2.5 功率 |
4.4 小结 |
第五章 介质阻挡放电转化甲烷的研究 |
5.1 引言 |
5.2 甲烷与二氧化碳反应 |
5.2.1 实验部分 |
5.2.1.1 实验装置 |
5.2.1.2 产物分析 |
5.2.2 实验结果与讨论 |
5.2.2.1 原料气组分配比的影响 |
5.2.2.2 能量密度的影响 |
5.2.2.3 甲烷和二氧化碳的转化能力与合成气生产的能量效率 |
5.2.2.4 一氧化碳的来源 |
5.3 甲烷和二氧化碳反应过程的探讨 |
5.3.1 非平衡等离子体化学的主要基元反应 |
5.3.2 CH_4的等离子体状态 |
5.3.3 CO_2的等离子体状态 |
5.3.4 CH_4、CO_2等离子体反应产物 |
5.4 小结 |
第六章 结论及对进一步工作的建议 |
6.1 结论 |
6.2 对进一步工作的建议 |
参考文献 |
致谢 |
在读期间发表的学术论文 |
(10)非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃过程研究(论文提纲范文)
中文摘要 |
ABSTRACT |
前言 |
第一章 文献综述 |
1.1 引言 |
1.2 甲烷化学转化途径 |
1.3 等离子技术在甲烷转化中的应用研究进展 |
1.3.1 等离子体概念及分类 |
1.3.2 等离子技术用于纯甲烷反应研究进展 |
1.3.3 添加气参与下的等离子体甲烷反应研究进展 |
1.3.4 等离子体与催化剂协同作用下甲烷的反应 |
1.4 非平衡等离子体甲烷转化反应器研究 |
1.4.1 电晕放电等离子体反应器 |
1.4.2 辉光放电等离子体反应器 |
1.4.3 介质阻挡等离子体反应器 |
1.4.4 微波等离子体反应器 |
1.4.5 滑动弧光等离子体反应器 |
1.5 非平衡等离子体甲烷转化反应机理研究 |
1.5.1 自由基反应机理研究 |
1.5.2 反应动力学探讨 |
1.6 论文工作的提出及研究内容 |
第二章 刀刃状旋转电极等离子体甲烷转化工艺研究 |
2.1 实验部分 |
2.1.1 实验原理 |
2.1.2 实验设备及流程 |
2.1.3 反应器类型 |
2.1.4 色谱分析及数据处理方法 |
2.2 结果与讨论 |
2.2.1 不同添加气对等离子甲烷转化反应的影响 |
2.2.2 反应器参数对等离子甲烷转化反应的影响 |
2.2.3 电源参数对等离子甲烷转化反应的影响 |
2.3 本章小结 |
第三章 甲烷等离子体反应机理探讨 |
3.1 实验部分 |
3.2 结果与讨论 |
3.2.1 自由基反应历程的推论 |
3.2.2 刀刃状旋转电极与介质阻挡反应器反应结果比较 |
3.3 小结 |
第四章 滑动弧光等离子体甲烷转化初步研究 |
4.1 滑动弧光反应器介绍 |
4.2 尝试试验 |
4.3 结论及建议 |
第五章 结论 |
参考文献 |
发表论文及参加科研情况说明 |
附录 |
致谢 |
四、脉冲电晕等离子体下甲烷偶联反应研究(Ⅲ)──金属氧化物的多相催化作用(论文参考文献)
- [1]甲烷干重整催化剂的设计及其在工业尾气转化中的应用研究[D]. 田井清. 华东师范大学, 2020(11)
- [2]非平衡等离子体协同催化CH4/CO2重整实验研究[D]. 黄守发. 北京交通大学, 2019(01)
- [3]低温等离子体甲烷转化研究进展[J]. 吕云飞. 轻工科技, 2015(07)
- [4]脉冲电晕结合光催化进行甲烷和四氯化碳反应实验研究[D]. 吕云飞. 浙江工业大学, 2015(06)
- [5]脉冲电晕结合催化进行甲烷氯化和二氯甲烷降解实验研究[D]. 李国平. 浙江工业大学, 2014(07)
- [6]非热等离子体促进甲烷活化转化的研究[D]. 黄亮. 浙江大学, 2012(07)
- [7]等离子体甲烷转化研究进展[J]. 张永霞,黄立维. 广西轻工业, 2009(04)
- [8]等离子体—催化甲烷无氧转化制乙烯的研究[D]. 王康军. 大连理工大学, 2008(05)
- [9]非平衡等离子体转化甲烷的研究[D]. 赵宇含. 中国科学技术大学, 2008(09)
- [10]非平衡等离子体强化甲烷转化制碳二烃过程研究[D]. 程文. 天津大学, 2007(04)